An experimentally informed model of meso‑scale architecture of CeO2 hierarchical catalyst: the role of structural hierarchy of Ru-decorated Co-doped CeO2 in propane oxidation
Tytuł: An experimentally informed model of meso‑scale architecture of CeO2 hierarchical catalyst: the role of structural hierarchy of Ru-decorated Co-doped CeO2 in propane oxidation
Autorzy: P. Woźniak
Czasopismo: Acta Materialia
DOI: 10.1016/j.actamat.2026.122721
Badanie prezentuje oryginalne podejście do mezoskalowego modelowania architektury hierarchicznego katalizatora tlenkowo cerowego. Podejście to wykorzystuje dane uzyskane z metod takich jak TEM, HRTEM, SEM, SAED i ET, a ich integracja z wykorzystaniem modelowania krystalograficznego pozwala odtworzyć charakterystykę teksturalną hierarchicznie ustrukturyzowanej cząstki CeO2. Skonstruowany model pozwolił wyjaśnić wyjątkową aktywność hierarchicznego katalizatora tlenkowo cerowego dekorowanego nanocząstkami rutenu (T50 = 130°C, Ea = 33 kJ/mol) oraz jego zwiększony potencjał regeneracyjny.
Architektura katalizatora CeO2 jest skorelowana ze strukturą krystalograficzną jego prekursora Ce(HCOO)3, a główną zasadą powstawania tekstury jest geometryczne dopasowanie kryształków tlenku ceru wzdłuż kierunków podobieństwa motywów strukturalnych obu materiałów. Niezgodność elementów strukturalnych prowadzi do powstania kanałów, które umożliwiają szybką dyfuzję gazowych produktów termolizy, co powoduje rozwój wysoce porowatego materiału, który eksponuje głównie ściany (110) wewnątrz porowatej objętości, co stanowi kompromis między aktywnością a stabilnością.
Domieszkowanie hierarchicznego CeO2 jonami kobaltu modyfikuje architekturę cząstek oraz zwiększa aktywność katalizatora, ale obserwuje się spadek aktywności, gdy specyficzna tekstura zostaje utracona w przypadku wysoko domieszkowanych próbek. Hierarchiczna architektura zwiększa potencjał regeneracyjny układu Ru/CeO2, ponieważ sprzyja redyspersji Ru wewnątrz porowatej objętości makrocząstki podczas zmiennych warunków procesu katalitycznego. Przedstawione metody syntezy i modelowania hierarchicznego katalizatora tlenkowego otwierają możliwość świadomego projektowania materiałów o właściwościach wykazujących synergię.
